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透氧膜反应器提效双环戊二烯芳构化,工程热物

2019-09-30 作者:科技创新   |   浏览(102)

7月29日上午,美国科罗拉多矿业大学教授Robert J .Kee到中国科学院工程热物理所进行学术交流。

近日,中国科学院工程热物理研究所分布式供能与可再生能源实验室发现了一种通过利用化石燃料吸热反应来回收等温法热化学循环反应器下游废热和未反应气体(例如H2O或者CO2)的方法,并提出了基于甲烷重整的太阳能热化学多联产系统。

中化新网讯 近日,中科院青岛生物能源与过程研究所膜分离与催化团队负责人江河清研究员与德国汉诺威大学、尤利西研究中心、拜耳公司等机构研究人员合作,在透氧膜反应器中尝试进行了甲烷芳构化反应,生成了苯及其衍生物。

Robert作了题为Process intensification in the catalytic conversion of natural gas to fuels and chemicals的学术报告,重点介绍了将天然气高效转换成更高价值的产品的技术。报告介绍了多种甲烷的重整方式,甲烷的重整是将甲烷与水蒸气、二氧化碳反应,反应吸收热量产生合成气,同时将吸收的热量以化学能的方式储存,反应过程的能量主要是来自部分甲烷与氧气反应放出的热量;同时介绍了各种实验中或者已经产业化用于甲烷重整的反应器,通过对反应器的换热、反应的流道设计与甲烷用于重整、供热的比例进行优化,系统的整体效率达到最大。在报告中,他还讲到了将透氢膜与透氧膜用于甲烷重整、分离产物及相应的反应器的设计。报告内容非常新颖,基本涵盖了甲烷重整利用的各个方面,代表了甲烷重整研究领域的最高水平。

利用聚光太阳能的热量来驱动吸热反应的热化学循环是一种重要的太阳能储能技术,二氧化铈及其衍生物催化的两步法热化学循环由于其能够将H2O和CO2有效分解为H2和CO而受到广泛关注,而两者均是生产氨气、甲醇和液态碳氢燃料的重要原料。铈基H2O和CO2分解过程如下:首先,利用太阳能在高温条件下将金属氧化物的化合价降低,释放氧原子;接着水或者CO2在低温下被降价的金属或者金属氧化物还原,生成H2和CO。太阳能热化学等温法的氧化反应和还原反应温度一致,相比较而言,由于没有温差,利用气相进行热回收要比固体热回收简单。高效热回收和降低能耗是提高等温法热化学循环效率的关键。氧化过程下游的气相混合物包含大量的显热,回收这些热量能够用于加热供给侧的CO2和H2O原料。

据介绍,甲烷芳构化是将甲烷直接转化为液体产品的有效途径之一,在催化科学、工业应用等方面具有重要意义。其早期研究主要集中在开发高活性、高稳定性的催化剂。Mo/ZSM-5催化剂是目前被广泛研究和使用的催化剂。但该类催化剂存在易积炭失活、甲烷转化率低等问题。研究人员尝试在该体系中引入一定量氧气或温和的氧化剂,以实现甲烷的选择性催化转化。

Kee的报告前沿、新颖,吸引了来自所内各实验室、清华大学等单位的研究人员到会参加。报告后,Kee与现场的师生进行了互动,耐心解答了大家的问题。

目前,1100­oC以上的换热器技术尚未成熟,等温法的氧化过程下游气相混合物的能量无法得到充分利用。工程热物理所科研人员研究了取代换热器的直接换热方式,提出了一种通过利用化石燃料 吸热反应来回收等温热化学反应器下游废热和未反应气体(例如H2O或者CO2)的方法。等温法氧化反应后的混合气体温度能够降低至600-850°C且混合气体的热值能够提高。在等温热化学反应器下游整合化石燃料能够进一步提高合成气的产量和利用太阳能。与直接太阳能重整或直接燃烧相同的化石燃料相比,由于合并了上游的等温法热化学循环反应,这种新方法有生产单位热值燃料低碳排放的优点。在此基础上,科研人员提出了基于甲烷重整的甲醇动力多联产系统,进一步证明了化学热回收方式的优点。对于1600°C下的CO2和H2O的分解过程,新系统的太阳能到合成气转化效率分别为45.7% 和38.1%,而没有甲烷整合且无热回收的等温法热化学循环过程的效率仅为21.0%和6.4%。同时分解CO2和H2O与甲烷重整相结合能够获取可调的CO/H2 比例以满足不同的化学合成过程。生产单位质量的甲醇需要的化石燃料消耗大约为22GJ/ton,比目前典型的工业生产过程的能耗低,最佳太阳能到甲醇的转换效率可高达44%以上。

江河清等研究人员在透氧膜反应器中尝试进行了甲烷芳构化反应。由于反应器采用了钙钛矿型透氧膜,使氧气可以从空气侧转移到透氧膜另一侧,并与甲烷芳构化所生成的氢气反应产生水,从而打破化学平衡,提高甲烷转化率。此外,通过使用该透氧膜反应器,可以将氮气保留在空气侧,避免其进入甲烷—芳烃体系中。同时研究人员还发现,由于氧气和水蒸气的存在,显著改善了催化剂Mo/ZSM-5的积炭失活问题,延长了催化剂的使用寿命。

Kee是科罗拉多矿业大学的著名教授,也是在模拟化学反应领域全球领先的CHEMKIN软件的开发者,主要研究方向为用于燃烧、电化学、材料加工等热-化学反应过程的建模和仿真。

上述工作得到了青年千人项目和创新交叉团队项目的支持,相关研究成果已在国际期刊《应用热工程》(Applied Thermal Engineering)上发表。

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Kee作报告

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现场互动交流

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